【科研进展】EP:人为源和生物源排放的挥发性有机物的光化学损耗对臭氧生成机制的影响

发布者:赵诗琳发布时间:2026-01-14浏览次数:10


近日,Environmental Pollution在线发表了海洋与大气学院的最新科研成果The impact of photochemical loss of VOCs from anthropogenic and biogenic emissions on ozone formation mechanisms(人为源和生物源排放的挥发性有机物的光化学损耗对臭氧生成机制的影响)。该成果第一作者为海洋与大气学院博士研究生刘晓瑜,通讯作者为海洋与大气学院盛立芳教授。合作者包括青岛森天环境科技有限公司李大伟、学院周杨教授和赵园红副教授、法国国家科学院大气、环境与空间观测实验室博士后张玮航等。

挥发性有机物(VOCs)是对流层臭氧(O₃)生成的重要前体物,明确VOCs的反应特性对治理O₃污染至关重要。高活性的VOCs物种很容易与大气氧化剂发生光化学反应被损耗。光化学损耗的VOCsC-VOCs在传统的观测和模拟研究中常常被忽视,会造成O₃生成敏感性分析中的不确定性,并且低估不同来源VOCs对自由基循环过程的影响,从而制约对关键排放源的识别以及对O₃生成机制的深入认识。

针对上述问题,本研究结合连云港现场观测数据、观测约束模型(OBM)和相对增量反应性(RIR)等分析方法,定量评估了人为源与生物源排放中光化学损耗VOCsO₃生成机制的影响。研究表明,2022年至20246月期间平均约有20.6%VOCs发生光化学损耗,烯烃和芳香烃是VOCs光化学损耗的主要物种。光化学损耗VOCs使得O₃生成敏感性由VOCs控制机制转为VOCs和氮氧化物(NOx)共同控制机制,其中被损耗的生物源VOCs在下午时段对调节O₃敏感性起到关键作用(图1)。生物源VOCs显著增强了以HO₂+RO₂HO₂+HO₂反应为主导的自由基汇过程,抑制ROx自由基循环,从而推动O₃生成向NOx控制转变(图2)。光化学损耗VOCs使得O₃净生成速率增加了14.3 ppb·h¹,其中生物源BVOCs是主要贡献来源(图3)。

本研究通过量化VOCs的光化学损耗过程,为不同来源VOCs的光化学损耗对O₃生成的影响提供了新见解,强调了生物源VOCs在自由基化学和O₃生成敏感性转变中的重要作用。

1.光化学损耗条件下模拟得到的最大O₃浓度等值线和相对增量反应性(RIR)的日变化。(ab)分别代表实测VOCsM-VOCs)和量化光化学损耗后的VOCsI-VOCs)模拟的EKMA等值线图,圆点表示2022–20246月的平均值,蓝色虚线表示VOCs控制与NOₓ控制之间的分界线;(cd)分别代表M-VOCsI-VOCs情景下模拟得到的RIR日变化。

2. 2022–20246月下午时段(12:00–18:00 LT)在不同来源光化学损耗VOCs条件下模拟得到的自由基汇特征。黑色线条表示标准差。

3.不同来源VOCs的光化学损耗对O₃生成机制影响的概念示意图。


发表文章列表:

Liu, X., Li, D., Zhang, W., Wang, J., Liu, D., Li, W., Zhao, Y., Zhou, Y., Sheng, L. The impact of photochemical loss of VOCs from anthropogenic and biogenic emissions on ozone formation mechanisms. Environmental Pollution, 2026, 391: 127571.

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.envpol.2025.127571